Árekstur hleðsluviðbragða (CCTRs) finnast víða í flóknu gasfasaumhverfi eins og millistjörnumiðli, plánetulofti og plasma osfrv. Að kanna gangverk CCTRs á sameindastigi er vísindalega mikilvægt til að greina þróun efnis og orkuflutningsferla. í þessu flóknu gasfasaumhverfi.Ar plús plús N2 → Ar plús N2 plús er klassíska líkankerfið til að rannsaka gangverki CCTRs og það hefur verið rannsakað mikið með tilraunum og fræðilegum hætti undanfarna hálfa öld. tilrauna- og fræðilegar rannsóknir á liðinni hálfri öld. Hins vegar er þekking á hleðsluflutningsferlinu á sameindastigi þessa líkankerfis takmörkuð vegna deilna milli mismunandi tilraunarannsókna og skorts á samræmi milli tilrauna og fræðilegra útreikninga. Þetta stafar af tiltölulega lítilli orkuupplausn afurðaleitar í fyrri tilraunum, sem gerir það erfitt að fá skammtaástandsdreifingu hvarfafurðanna; í fyrri tilraunum innihéldu hvarfefnisjóngeislarnir bæði spuna-sporbraut skammtaástand Ar plús jóna, þ.e. grunnástand Ar plús (2P3/2) og örvunarástand Ar plús (2P1/2), sem gerir það að verkum að erfitt er að greina á milli. mismunandi spunastöður Ar plús jóna við hlutfallslegt framlag hvarfafurðanna.
Hópur Gao Hong, fræðimaður við Rannsóknarstofu í sameindahvarfhreyfifræði, Efnafræðistofnun, Kínverska vísindaakademían, hannaði og byggði sjálfstætt skammtaástandssértækt jón-sameind þvergeislatæki. Orkuupplausn þess nær leiðandi stigi svipaðra tækja í heiminum. Þessi rannsókn er sú fyrsta sem notar leysirjónun til að undirbúa púlsjónageisla af miklum hreinleika í sérstökum skammtaástandi. Hreyfiorka jónageislans er stöðugt stillanleg á bilinu 1.0-5.0 eV, með hreyfiorkudreifingu upp á 150-300 meV. Á sama tíma hannaði teymið þrívítt jónahraðamyndakerfi, sem getur samtímis gert sér grein fyrir hraðafókus og tímafókus framleiðslujónanna, með allt að 1,5 prósent hraðaupplausn.
Nýlega hefur teymið náð mikilvægum framförum í rannsókninni á hleðsluflutningsviðbrögðum frá snúningsbrautarbrautum Ar plús (2P3/2) ＋ N2 → Ar ＋ N2 plús (v′, J′). Í þessari rannsókn var púlsaður jónageisli af Ar plús (2P3/2) í jörðu snúningsbrautarástandi með hreinleika betri en 97 prósent útbúinn með því að nota ómunabætta fjölljóseindajónunaraðferð. Jónageislinn nær hvarfstöðinni eftir hægfara fókus, fer hornrétt yfir N2 úthljóðs sameindageislann og fer í hleðsluflutningsviðbrögð. Þrívíddar hraðadreifing hvarfefnisins N2 plús jóna var nákvæmlega mæld með þrívíddar jónahraða myndgreiningartæki. Tilraunin skilaði best upplausnum dreifingarmyndum til þessa (mynd a), og í fyrsta skipti voru titrings- og transdreifing dreifingar afurðarinnar N2 plús jóna og fylgni þeirra við dreifingarhornið mæld nákvæmlega. Prófessor Hua Guo og Dr. Dandan Lu við háskólann í Nýju Mexíkó, Bandaríkjunum, gerðu útreikninga á yfirborðshoppi í fullri vídd á hvarfkerfinu. Útreikningarnir náðu hálf-magnsbundnu samkomulagi við tilraunaniðurstöðurnar, og sýndu í fyrsta skipti sterkan afurð titringsvirkni háð hleðsluflutningskerfi hvarfsins (Mynd bd). Sýnt er að hvarfið hefur tvo gjörólíka hleðsluflutningsaðferðir samtímis. Einn er hinn klassíski Harpoon hleðsluflutningsbúnaður sem ákvarðast af langdrægum samskiptum, sem á sér stað aðallega í N2 plús (v′=1) vörurásinni. N2 plús jónirnar sem framleiddar eru með þessu ferli eru einbeittar í framdreifingarsvæðinu og hafa litla snúningsörvun (mynd c). Hinn vélbúnaðurinn gegnir stóru hlutverki í N2 plús (v′= 2) vörurásinni. Rásafurðirnar eru að mestu dreifðar á framsvæðinu en hafa mikla snúningsörvun (mynd d), sem er í ósamræmi við spár klassíska árekstrarlíkanssins með harða kúlu. Fræðilegir útreikningar sýna að þetta er Hard collision glory scattering (HCLS) ferli sem orsakast af viðkvæmu jafnvægi milli langdrægra aðdráttarafls og skammdrægra fráhrindunarmöguleika hvarfefnasameindanna tveggja, sem er í fyrsta skipti sem vísindamenn hafa séð einstaka dreifingu vélbúnaður í hleðsluflutningsviðbrögðum.
Þetta verk gerir sér grein fyrir hreyfifræðilegri rannsókn á flutningi hleðslu áreksturs frá skammtaástandi til skammtaástands og skýrir langvarandi deilur í rannsóknum á klassískum hleðsluflutningsviðbrögðum Ar plús plús N2 → Ar plús N2 plús. Viðeigandi rannsóknarniðurstöður voru birtar í Nature Chemistry (DOI: 10.1038/s41557-023-01278-y). Rannsóknarstarfið var styrkt af kínversku vísindaakademíunni, náttúruvísindastofnun Peking og National Research Center for Molecular Sciences í Peking.
ICC og aðrir tóku framförum í rannsókninni á hleðsluflutningsviðbrögðum með vali á snúningsbrautarástandi
(a) Dreifingarmynd af afurðinni N2 plús , (b) fræðilega útreiknuð snúningsskammtaástandsdreifing mismunandi titringsorkustigs N2 plús og fylgnirit um snúningsörvun á móti dreifingarhornum fyrir v′=1 (c) og v′=2 (d) titringsorkustig N2 plús .
